摘要：氫水化合物作為潛在的環(huán)境友好型儲氫含能材料引起了眾多關(guān)注。結(jié)合金剛石對頂砧裝置和原位拉曼光譜測量、同步輻射X射線衍射光譜測量兩種表征手段,試圖深入理解高壓驅(qū)動下氫的特征行為,尋找可能的高壓富氫相。結(jié)果顯示,目前已知最高含氫比例1∶1的相C2在壓力24.5 GPa時發(fā)生相變,更多的氫分子特征峰隨相變出現(xiàn)。通過對理論預(yù)測結(jié)構(gòu)的擬合,該相最終被確定為P41,氫水比例達到2∶1,且在卸壓時能夠穩(wěn)定保存至8.6 GPa。考慮到冰中氫鍵對稱化對壓致相變和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的重要作用,著重觀測了氫鍵的行為,首次探測到水分子之間氫鍵對稱化過程中完整的費米共振現(xiàn)象。通過對O-H對稱伸縮振動模式軟化行為的擬合,最終確定氫鍵對稱化發(fā)生在55 GPa,同時拉曼光譜測量顯示有更進一步相變伴隨發(fā)生。氫水化合物中不同氫團簇對化學(xué)預(yù)壓作用表現(xiàn)出截然不同的應(yīng)激反應(yīng),這在此體系中也是首次被注意到,對含氫體系和純氫中氫的金屬化研究具有一定參考作用。